Dins del fons antic de la biblioteca existeix un gran nombre d’obres i edicions úniques de suma importància, com els 532 manuscrits, entre els quals destaca un fons hebreu provinent d’una sinagoga de Tortosa.
A més també hi ha textos en diverses llengües com el català, el llatí, el malai, el tàmil, el copte i l’antic idioma d’Etiòpia, el gueez.
El fons inclou també un recull d’uns 342 pergamins, 42 lligalls, 41 incunables, 1.127 llibres rars i valuosos i uns 20.252 volums de documents entre els segles XVI i XVIII.